前言：

"近年来我国区域空气污染明显加剧,重度灰霾事件频繁发生。城市大气污染问题已广泛引起科学界、政府部门和社会公众的高度关注,成为热门话题。在学术界,关于我国城市大气污染的研究内容,已从早期的定义、识别方法、浓度特征等,发展到单颗粒物理化学特性、光学性质、遥感研究、有机气溶胶毒理学,以及监测、预报预警等多学科、多方向的交叉领域。这些研究不仅提高了我们对严重大气污染发生机制的认识,还为大气污染科学防治指引了方向。近年来我国在治理大气污染方面投入巨大,也获得了显著成绩,但各大城市严重大气污染事件仍反复出现,这也表明大气污染的发生机制仍是现阶段研究的重点之一。2017年3月,李克强总理就批示设立专项资金,集中攻关雾霾形成机理与治理。这指示我们,需要新的科学思维和视角来研究大气污染的发生及演化。

在前期研究中,人们已注意到,空气污染演化过程同时也是一个动力过程,即使我们肉眼看到的是蓝天,但实际上各种导致大气污染发生的气体污染物都已存在并时刻发生着各种反应或相互作用,酝酿着下一波严重污染事件。研究中国重点城市严重空气污染的发生及时空演变的复杂性机制,进而对严重空气污染的发生进行更科学准确的预测、预警及风险评价,是当前十分重要和紧迫的研究课题,具有重要学术价值和实际意义。其中,建立更科学合理的理论和方法来研究复杂大气系统中重污染的发生及其演化动态,是该领域主要研究方向之一。然而,目前对于城市大气污染动力学演化机制方面的研究仍显不足,主要困难在于影响大气污染演化的诸多因素非常复杂多变且具有一定的不确定性,这给大气污染的预测,尤其是不利天气下高浓度污染的准确预测预报带来很大的困难。

随着计算机技术的发展,数值模拟已成为研究大气污染问题的重要手段。多年来,学者们基于大气物理、大气化学、气象学等方法提出了众多理论和模型用以研究、模拟和预测大气污染物的时空演化。这些模型中尽可能详尽地包含了各种大气污染物之间的相互作用以及污染物与气象因素之间的相互作用,如排放、对流、湍流、输运、冷凝、蒸发、凝聚、成核、沉降和多相化学反应等,物理意义明确,取得了实质的进展,但这些模式所涉及的计算参数众多、方程繁杂、参数估计工作巨大。同时,由于大气环境的复杂性,模型中许多过程并不明晰,比如大气化学中化学成分组成、反应速率、反应条件等存在较多不确定性因素。因此人们对大气污染物时间演化的动力过程并没有充分的认识。尽管基于各模型的理论和功能有较大差异,基于确定性还原论思维的污染模式实际上均暗含了这样一种基本假设:只要知道了所有影响因子及其相互作用机制,就可以对大气颗粒物的时空演化做出确定性的预测。然而,大气环境系统是典型的复杂巨系统,其组成单元数目庞大,单元之间存在强烈的反馈与调节的非线性相互作用。对于这样的复杂系统,要穷尽涉及大气污染物的所有影响因素及其作用机制显然是不可能的,也没有必要。从复杂性理论来看,大气污染时间演化过程是开放、耗散的大气巨系统在人为污染作用下的复杂现象,其形成与演化既受到微观的物理、化学等机制的作用,同时也表现为宏观、整体性系统动力学的结果。但目前很少基于整体论的视角来研究大气污染物浓度长期时间演化的系统动力学总体特征,更不清楚宏观演化动态是否存在着典型的非线性规律。基于复杂性科学的理论和方法,从宏观、整体系统动力学的角度上来认识大气污染物浓度时间演化的复杂动力特征,有助于从新的角度来加深对大气污染的认识,进而提出新的大气污染预测方法。

非线性科学与方法本身也正是为解决自然界中广泛存在的复杂性而逐步发展而来。作者在攻读博士学位期间,在恩师艾南山教授指导下,尝试研究大气污染的非线性问题。多年以来,作者一直从事大气环境领域的研究,重点是将复杂性理论、分形方法、自组织临界动力学等非线性科学与方法引入大气环境领域,系统阐明空气污染演化的复杂非线性规律,在大气污染扩散累积宏观动力学、大气质量长期演化的涌现效应、大气污染预测基础等方面取得了大量有价值的研究成果,形成了较为完整的研究体系。本书中相当篇幅的内容反映了作者多年的研究成果,同时考虑到全书的系统性和完整性,收录了部分基础理论知识。

全书内容共分为7章。第1章主要介绍当前大气环境研究中引入复杂性理论的必要性;第2章介绍分形理论的基本概念;第3章介绍各种时间序列分形方法的具体算法和原理;第4章统计说明大气环境相关数据的非线性和非平稳性特征;第5章阐明大气污染演化过程中涌现的长期持续性效应,说明大气污染长期相关的内涵;第6章介绍互相作用的长期持续性效应及其在大气环境领域中的应用;第7章介绍大气环境的多重分形动力学研究。

本书是作者多年研究成果的结晶。本书的出版得到了化学工业出版社和吉首大学的大力支持。书中也融入了作者在吉首大学指导的多位研究生(李思川、黄毅、吴生虎、谢志辉等)的部分科研成果,他们也参与了本书各章的文字录入、校对等工作。在此一并表示感谢。

希望这本书对广大研究大气环境和复杂非线性理论的读者有参考价值,通过各种实例的启发,做出更好的创新性工作。

本书得到国家自然科学基金项目(41465010、41603128)、湖南省教育厅科学研究重点项目(16A172)、湖南省自然科学基金面上项目(2017JJ2219)的资助。同时本书的出版也得到生态旅游湖南省重点实验室和吉首大学生态学湖南省重点学科的大力资助,谨在此表达诚挚的谢意。

由于作者水平有限,书中疏漏之处在所难免,敬请读者批评指正。

著 者

2018年6月

目录：

第1章绪论 1

1.1 大气污染概述1

1.2 复杂性科学2

1.2.1什么是复杂性 2

1.2.2复杂系统3

1.3 复杂性理论框架下的大气污染研究 4

1.3.1大气污染的复杂性特征 4

1.3.2大气污染复杂巨系统5

1.3.3大气污染复杂系统的研究途径6

第2章分形理论概述 8

2.1 分形概念的提出 8

2.1.1海岸线的长度问题8

2.1.2Koch曲线11

2.1.3其他重要的分形结构 12

2.1.4分形的定义 17

2.2 分形维数17

2.2.1Hausdorff维数 17

2.2.2规则分形的分维计算 19

2.2.3计盒维数20

2.3 多重分形的概念 22

第3章时间序列的分形方法 26

3.1 时间序列与Hurst效应26

3.1.1时间序列26

3.1.2Hurst效应27

3.2 R/S分析与长期持续性27

3.3 功率谱与1/f噪声29

3.4 计盒维数30

3.5 多重分形计盒维数31

3.6 消除趋势波动分析（DFA）方法 33

3.7 多重分形消除趋势波动分析（MFDFA）方法 34

3.8 去趋势互相关分析（DCCA）方法36

3.9 多重分形去趋势互相关分析（MFDCCA）方法37

3.10 去趋势耦合相关分析（CDFA）方法39

第4章城市大气环境的非线性特征与非平稳性42

4.1 数据说明42

4.2 数据的非线性特征分析47

4.2.1研究数据47

4.2.2正态性检验 49

4.2.3统计量检验 50

4.2.4非平稳性检验 52

第5章城市大气污染演化的长期持续特征54

5.1 城市空气质量状况的分形结构分析54

5.1.1研究数据与方法54

5.1.2研究结果与讨论55

5.1.3研究结论59

5.2 城市空气质量状况的长期持续性分析59

5.2.1研究数据和方法60

5.2.2研究结果和讨论60

5.2.3研究结论68

5.3 重度灰霾期间PM10演化的分形特征及DFA 分析69

5.3.1研究数据与方法70

5.3.2研究结果与讨论70

5.3.3研究结论77

5.4 重度灰霾期间NO2演化长期持续性特征的空间稳定性 77

5.4.1研究数据和方法78

5.4.2研究结果与讨论79

5.4.3研究结论81

5.5 灰霾消散前后PM2.5 演化长期持续性特征的时间稳定性82

5.5.1研究数据和方法82

5.5.2研究结果与讨论84

5.5.3研究结论88

第6章DCCA方法在大气环境中的应用 89

6.1 夏季阴雨天和晴天O3与NO2相互作用的时间尺度差异性分析89

6.1.1研究数据与方法90

6.1.2研究结果与讨论91

6.1.3研究结论96

6.2 夏季和冬季近地层O3与NO2的长期互相关作用差异性分析 97

6.2.1研究数据和方法97

6.2.2研究结果与讨论98

6.2.3研究结论101

6.3 基于DCCA方法的成都市市区与周边城镇大气污染长程相关性分析102

6.3.1研究数据和方法102

6.3.2研究结果与讨论103

6.3.3研究结论107

6.4 大气环境中PM10对大气辐射环境的影响107

6.4.1研究数据和方法108

6.4.2研究结果与讨论109

6.4.3研究结论112

6.5 大气中长期二英浓度变化与温度、降水和PM10的相关性 112

6.5.1研究数据和方法113

6.5.2研究结果与讨论114

6.5.3研究结论116

6.6 城市尺度上交通拥堵与大气NO2污染的关系研究 116

6.6.1研究数据与方法117

6.6.2研究结果与讨论120

6.6.3研究结论123

第7章城市大气污染演化的多重分形特征125

7.1 城市空气质量变化的多重分形分析125

7.1.1研究数据和方法125

7.1.2研究结果与讨论126

7.1.3研究结论132

7.2 灰霾消散前后PM10浓度大幅波动的多重分形分析 132

7.2.1研究数据与方法133

7.2.2研究结果与讨论134

7.2.3研究结论138

7.3 城市大气污染物时间演变分形动力学138

7.3.1研究数据和方法139

7.3.2研究结果与讨论140

7.4 近地层O3和NO、NO2相互作用的多重分形分析 152

7.4.1研究数据和方法153

7.4.2研究结果与讨论153

7.4.3研究结论157

7.5 O3与前体物耦合作用的CDFA分析158

7.5.1研究数据和方法159

7.5.2研究结果与讨论161

7.5.3研究结论165

参考文献 167

后记 175